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探索发现
燃料电池研究所在单原子催化氧气还原方面取得重要进展
发布时间:2022-02-10

近日,燃料电池研究所章俊良教授和蒋昆副教授,在单原子Pt配位环境和氧还原反应选择性调控方面取得新进展,在Nature Communications上发表了题为Manipulating the Oxygen Reduction Reaction Pathway on Pt-Coordinated Motifs的研究成果,论文第一作者为2019级硕士研究生赵佳俊,章俊良教授和蒋昆副教授为共同通讯作者。

 

 

电催化氧还原反应(ORR)是可再生能源转化和利用过程中的一个重要反应。分子O2可通过4e途径还原为H2O,或通过2e途径还原为H2O2。前者是质子交换膜燃料电池(PEMFCs)和金属-空气电池中的重要反应,以最大限度提高化学能量转换效率,后者是一种环境友好的H2O2原位生产方法。因此,无论是基础机理研究还是应用研究,都迫切需要一种简单的ORR反应路径调控策略。

 

本体Pt催化剂被认为是催化O2转化为H2O的最佳单体金属材料,但原子级分散的Pt催化剂在还原产物选择性方面存在争议。在这一工作中,作者通过将孤立的Pt原子分散在具有不同非金属元素掺杂的碳纳米管(CNTs)基底上,制备了一系列具有不同配位环境和位点密度的Pt单原子催化剂(Pt-X-CNT, X = S, C, N)。实验结果表明,将Pt原子配位环境从Pt-C调整为Pt-N-C和Pt-S-C,反应从4e调控到2e路径,实现了从23.3%到81.4%的可控 H2O2选择性,以及从0.30到2.67的H2O2/H2O转换频率比(0.4 V vs. RHE电位条件)。理论计算表明,对于反应中间体*OOH,Pt-C位点有利于其进一步解离还原,而Pt-S和Pt-N位点更倾向于将其质子化生成H2O2以Pt-N-C催化剂为例,作者进一步证明了随着Pt位点密度的增加,最大的H2O2选择性可以从70%调控到20%,这为不同应用场景下的氧还原调控提供了思路。

 

论文链接:Manipulating the Oxygen Reduction Reaction Pathway on Pt-Coordinated Motifs

供稿:燃料电池研究所    
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