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蒋昆副教授在铜催化二氧化碳还原制备多碳产物研究方面取得新进展
发布时间:2020-03-24

近日,燃料电池研究所蒋昆副教授在铜催化二氧化碳还原制备多碳产物研究方面取得新进展,与美国加州大学伯克利分校Alexis T. Bell教授研究组合作,以第一作者在国际能源领域期刊ACS Energy Letters上共同发表了题为“Effects of Surface Roughness on the Electrochemical Reduction of CO2 over Cu”的研究成果。

 

 

图1. 实验设计与机器学习相结合,协同研究多碳产物分布与Cu电极粗糙度的关系

 

在众多的催化剂中,金属Cu基催化剂仍是唯一可将CO2高选择性电还原为乙烯、乙醇、丙醇等多碳产物的催化材料;影响Cu表面催化C-C偶联步骤的关键因素如晶界密度、晶面结构、表面氧化态等,目前备受研究者关注且多有争议。蒋昆等人以高纯Cu箔为工作电极,经由不同气氛下的等离子体轰击处理,比较了不同粗糙度的Cu箔上电催化CO2还原产物的分布规律。研究发现,相同处理时间下,O2等离子体和Ar等离子体比N2气氛下轰击Cu产生更多的“峰谷”结构,即更大的表面粗糙度;Cu上催化CO2还原的表观活性(电流密度)与Cu电极的活性面积相关。而Cu上的多碳产物选择性仅和表面粗糙度相关,与物理粗糙(Ar+轰击)或者化学粗糙(O2‒轰击)的方式、Cu表面的化学价态无关。同时,作者与加州理工大学Yufeng Huang 博士, William A Goddard,III教授合作,通过机器学习的研究方法,模拟得出17.6 × 17.4 × 10.1 nm3 铜箔表面~10433个表面原子上的*CO的吸附能大小,以及更有利于多碳中间体*CO-COH吸附的活性位点密度分布,从原子层面上揭示了实验中“粗糙度效应”的起源。

供稿:燃料电池研究所    
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